Activity of low-temperature water-gas shift over Gold-ceria Au/CeO2 catalysts

• Main Author: Todsachid Vithayanupong (Author)
• Other Authors: Apanee Luengnaruemitchai (Contributor), Sirirat Jitkarnka (Contributor), Chulalongkorn University. The Petroleum and Petrochemical College (Contributor)
• Format: Book
• Published: Chulalongkorn University, 2014-04-04T10:48:25Z.
• Subjects: Thesis
• Online Access: Connect to this object online.
• Other title: ความว่องไวในการทำปฏิกิริยาวอเตอร์ก๊าซชิฟต์ที่อุณหภูมิต่ำของตัวเร่งปฏิกิริยาทองคำบนตัวรองรับซีเรียมออกไซด์ (Au/CeO2)

Thesis (M.S.) -- Chulalongkorn University, 2007

In this research, the catalytic acivity of Au/CeO2 catalysts for the low-temperature water-gas shift reaction (LT-WGS) was studied on both lab-scale and bench-scale experiments. A series of Au/CeO2 catalysts was prepared by deposition-precipitation method. The effects of space velocity, H2 pretreatment, type of CeO2 support, H2O/CO ratio, and H2 mixing in the reactant on the catalytic performance were investigated over a wide temperature range 100-350C under atmospheric pressure. The catalytic activity of Au/CeO2 catalysts was also compared to that of a commercial CuO/ZnO/Al2O3 catalyst. It was found that 2%Au/CeO2 (high surface area) pretreated with H2 manifested the best activity; however, its activity was much lower than the commercial catalyst. The influence of H2 on the activity of Au/CeO2 in the LTWGS was also studied. It was found that the presence of H2 in the feed significantly decreased the activity of the catalyst. The stability of 2% Au/CeO2 was also investigated. The CO conversion was decreased 10% after 500 minutes. In addition, both the 2% Au/CeO2 and the commercial catalysts were tested in a WGS reactor with a fuel processor, utilizing natural gas as a feed. Finally, the Au/CeO2 catalysts were characterized by XRD, TPR, TEM, and BET.

ในงานวิจัยนี้ศึกษาปฏิกิริยาวอเตอร์ก๊าซ ที่อุณหภูมิต่ำ (Low Temperature watergas shift) โดยใช้ตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะทองคำบนตัวรองรับซีเรียมออกไซด์ที่เตรียมด้วยวิธีตกตะกอนแบบ Deposition-precipitation ศึกษาในช่วงอุณหภูมิระหว่าง 100 ถึง 350 องศาเซลเซียส โดยมีตัวแปรที่ศึกษาได้แก่ ความเร็วของสารตั้งต้น, ปริมาณโลหะทองคำ, ผลของการ Pretreated ตัวเร่งปฏิกิริยาด้วยก๊าซไฮโดรเจนก่อนทำปฏิกิริยา, ชนิดของซีเรียมออกไซด์, ปริมาณไอน้ำซึ่งเป็นส่วนประกอบของสารตั้งต้นในระบบ, ผลของกระทบต่อปฏิกิริยาเมื่อใส่ก๊าซไฮโดรเจนเข้าไปในสารตั้งต้น, นอกจากนี้ความว่องไวของปฏิกิริยาที่ได้จากตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะทองคำ บนตัวรองรับซีเรียมออกไซด์จะถูกเปรียบเทียบกับผลของความว่องไวของปฏิกิริยาที่ได้จากตัวเร่งปฏิกิริยาที่ใช้โลหะชนิดอื่นที่ใช้ในอุตสาหกรรม (CuO-ZnO-Al2O3) จากผลการศึกษาพบว่า ตัวเร่งปฏิกิริยาที่มีปริมาณโลหะทองคำร้อยละ 2 บนตัวรองรับซีเรียมออกไซด์ชนิดพื้นที่ผิวมาก โดยนำไปพรทรีทด้วยไฮโดรเจนก่อนทำปฏิกิริยาให้ผลความว่องไวของปฏิกิริยาได้ดีที่สุด อย่างไรก็ตามความว่องไวของปฏิกิริยานับว่ายังต่ำกว่าเมื่อเปรียบเทียบกับตัวเร่งปฏิกิริยาที่ใช้โลหะชนิดอื่นที่ใช้ในอุตสาหกรรม ส่วนผลกระทบของต่อปฏิกิริยาเมื่อใส่ก๊าซไฮโดรเจนเข้าไปในสารตั้งต้นพบว่าความว่องไวของปฏิกิริยาลดลง ผลของกระทบต่อปฏิกิริยาเมือใส่ก๊าซไฮโดรเจนเข้าไปในสารตั้งต้น ในขณะที่ความทนทานของตัวเร่งปฏิกิริยาของ 2% Au/CeO2 ได้ถูกศึกษาที่อุณหภูมิ 250 องศาเซลเซียสเป็นระยะเวลา 500 นาที จากผลการทดลองพบว่าความว่องไวของปฏิกิริยาลดลงประมาณ 10 เปอร์เซนต์ นอกเหนือจากการศึกษาปฏิกิริยาบนชุดทดลองขนาดเล็กในห้องวิจัยแล้ว ตัวเร่งปฏิกิริยาทั้งสองได้ถูกนำไปใช้ศึกษากับชุดทดลองต้นแบบที่ใช้ในการผลิตไฮโดรเจน โดยมีสารตั้งต้นซึ่งเป็นผลิตภัณฑ์ที่ได้จากระบบสตีมรีฟอร์มมิ่งอีด้วย ท้ายที่สุดตัวเร่งปฏิกิริยาทั้งหมดได้ถูกวิเคราะห์ ด้วย XRD, TPR, TEM และ BET